Основное назначение  Словаря - ознакомить с многочисленными и сложными явлениями истории староверия на современной территории Эстонии, Латвии, Литвы и Польши, с духовными наставниками, видными религиозными и общественными деятелями, а также с терминологией и наиболее распространенными понятиями, относящимися к богослужению, церковной музыке, обычаям, в меньшей степени - фольклору и книжности. История старообрядчества в Балтии и Польше насчитывает почти 350 лет и восходит к периоду начала раскола Русской Православной Церкви при патриархе Никоне (1652-1666). В ходе развития старообрядчества стран Балтии и Польши, представ­ленного, начиная с конца XVII - начала XVIII вв. почти исключительно беспоповцами, выделились два основных направления (согласия): федосеевское и поморское.

В настоящее время все староверы в Литве являются поморцами. Современное официальное название поморского согласия в Литве и Латвии - Древлеправославная Поморская Церковь.    В Польше действует Восточная Старообрядческая Церковь, не имеющая духовной иерархии. В Эстонии отдельные общины объединены в Союз старообрядческих общин Эстонии (с 1995 г.). В Латвии и Эстонии, наряду с преобладающими поморцами, существуют небольшие группы федосеевцев, имеющие свои религиозные общины.

Преимущественное внимание уделено истории Церкви, старообрядческих общин и из­бранным персоналиям Балтии и Польши. Наиболее крупные очерки посвящены истории старообрядчества и высшим органам управления Церковью. Биографические справки и статьи о деятелях староверия составляют значительную часть Словаря. Это сведения о наставниках, причетниках, иконописцах, председателях советов отдельных общин, религиозных и общественных деятелях. Различные религиозные, просветительские и общественные учреждения и организации (школы, учебные заведения, общества, кружки), церковные и религиозно-кул­турные издания освещены в статьях-справках. Имеются сведения относительно старо­обрядцев-беспоповцев в России, Беларуси и США. Ряд статей касается раскола Русской Православной Церкви в середине XVII в. и раннего старообрядчества, прежде всего формирования беспоповского направления. Статьи об особенностях соборной службы и религиозного пения, материалы о богослужебных книгах и иконописи раскрывают церковные понятия. Специальные статьи посвящены старообрядческой фольклорной традиции в Литве, некоторым видным исследователям фольклора и языка староверов. Отдельные статьи снабжены иллюстрациями.

Словарь представляет собой результат многолетней работы В. С. Барановского и Г. В. Поташенко (ими написано большинство статей) и группы авторов, привлеченных к сотруд­ничеству в ходе его подготовки. В середине 1990-х гг. авторы: писатель и знаток староверия В.С. Барановский и историк Г. В. Поташенко,  обсудив идею, принципы построения Словаря,  его теоретические основы, приступили к сбору материалов. Определенная исследовательская работа по истории староверия Литвы, Польши и Латвии ими проводилась и ранее. В дальнейшем изучение староверия стало более углубленным, тематически более разнообразным и охватило разные исторические периоды его развития в этом регионе. Создание группы по междисциплинарному исследованию старообрядцев Литвы (1996 г.; ныне - Ассоцияция исследователей старообрядцев Литвы) при Вильнюсском университете, членами которой являются и оба основных автора Словаря, стало новым импульсом для изучения староверия в стране и за ее пределами. Это отразилось на всей дальнейшей подготовке Словаря. Авторы самостоятельно продолжали составлять свою часть текстов, постоянно дополняя словник. Вместе с тем,  на основе внешних материалов, в последние годы хлынувших широкой волной в печать, писались новые и обновлялись уже готовые статьи, к подготовке начали привлекаться и другие соавторы. Состав  Словаря дополнился десятками новых статей.

Издание такого рода предпринято в Польше и странах Балтии впервые.